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我校先进材料与绿色催化青创团队在催化剂表界面调控方面取得重要进展

发布时间:2023-12-06

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近日,山东省硅单晶单导体材料与技术重点实验室(筹)、化学化工学院耿龙龙副教授与同济大学韩海祥副教授、云南大学胡广志教授合作,发挥山东省青创团队学科交叉优势,在金属催化剂表界面调控领域取得重要进展,相关研究成果以“Electronic modulation induced by oxygen vacancy creating in copper oxides toward accelerated hydrogenation kinetics of nitroaromatics”为题发表在国际催化期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(IF:22.1,中科院一区,TOP期刊)。

开发高效催化剂对提高化工生产效率,服务高端化工产业至关重要。通过空位工程可以精确调控催化剂的表界面微结构,是提升催化剂活性的有效策略。该工作通过水热-氧化串联工艺制备了一系列氧空位(Ov)功能化氧化铜催化剂,并在芳香硝基化合物选择性加氢反应中表现出了优异的催化活性和循环稳定性。与块状氧化铜相比,最优的CuO-S30催化剂在温和条件下还原4-硝基苯酚的动力学性能提高了13倍以上,活化能显著降低。系列XRD、HRTEM、XANES、EXAFS及EPR等结构表征和DFT模拟证实了氧空位(Ov)在调控CuO-S30结构/电荷特性方面的关键作用:一方面Ov的存在可以诱导CuO-S30催化剂表面电荷重构,产生Cuδ+物种,有利于促进反应物在金属位点上的吸附和活化;另一方面,Ov还可以调控催化剂的氧化还原性质,促进反应过程中电荷的高效转移,最终实现催化性能提升。这项工作为金属催化剂表界面结构/电荷调控提供了有效策略,相关结构-活性关系为设计具有更高催化性能的先进催化材料开发提供借鉴。

香港335图库图纸挂门为成果第一完成单位,耿龙龙副教授为论文第一作者,王晓丽副教授、张永正博士与云南大学胡广志教授为通讯作者,同济大学韩海祥副教授、喀什大学Abdukader Abdukayum教授,我校化学化工学院张秀玲教授、李振博士、本科生张晴、实验管理中心李春辉副教授为共同作者。研究得到国家自然科学基金、山东省青创科技创新团队、山东省自然科学基金、香港335图库图纸挂门学科(平台)建设经费等经费资助。

山东省先进材料与绿色催化交叉创新团队以先进材料开发为主线,发挥学科交叉优势开展纳米材料制备、表界面调控、催化特性研究、工业放大实验等研究。通过理性设计催化剂的结构并在此基础上开展表界面调控,最终实现催化活性、选择性和稳定性的提升。

文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337323012183

(作者:化学化工学院 马恩广 供稿审核人:李洪亮 赵志敏)

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